【引言】
在元素周期表內(nèi)多達(dá)一百多種的元素中，存在著大量潛在的新材料可用于應(yīng)對(duì)我們當(dāng)前遇到的技術(shù)難題和社會(huì)挑戰(zhàn)。然而，由于缺乏導(dǎo)向性，特別是對(duì)于某些受制備過程影響較大的材料體系，從海量的組成空間中搜索可行方案是一個(gè)相當(dāng)緩慢和昂貴的過程。
【成果簡(jiǎn)介】
近日，美國(guó)SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室的Apurva Mehta（通訊作者）課題組和西北大學(xué)、芝加哥大學(xué)的研究人員合作，在Science Advances上發(fā)表了題為“Accelerated discovery of metallic glasses through iteration of machine learning and high-throughput experiments”的文章。作者通過基于前期報(bào)道的觀察、物理化學(xué)理論的參數(shù)，訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型，形成合成測(cè)量方法來知道高通量實(shí)驗(yàn)，用于尋找喲中Co-V-Zr三組元非晶合金體系。實(shí)驗(yàn)觀察和模型預(yù)測(cè)可以很好地符合，但在精確組成預(yù)測(cè)上存在著定量差異。作者將這些差異用于機(jī)器學(xué)習(xí)模型的再訓(xùn)練，優(yōu)化后的模型的精確度顯著題提升，不僅體現(xiàn)在Co-V-Zr體系，而且涵蓋了現(xiàn)有的其他有效數(shù)據(jù)。此后，作者使用優(yōu)化后的模型來指導(dǎo)發(fā)現(xiàn)了兩種額外的未經(jīng)報(bào)道的三元系非晶合金。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1：結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)迭代和高通量實(shí)驗(yàn)來快速且有導(dǎo)向性地進(jìn)行材料探索的模型的示意圖。
圖2：用于非晶合金形成的機(jī)器學(xué)習(xí)模型的性能和預(yù)測(cè)結(jié)果。
(A)預(yù)測(cè)甩帶非晶形成能力模型的相對(duì)工作特征曲線和LB手冊(cè)中甩帶實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得相互驗(yàn)證；
(B) 甩帶和堆積模型的相對(duì)工作特征曲線和LB手冊(cè)中磁控濺射法合成的非晶合金的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的相互驗(yàn)證;
(C&D) 對(duì)熔體紡絲(C)和共沉淀濺射方法(D)合成Co-V-Zr非晶形成液體的預(yù)測(cè)。
圖3：第一代機(jī)器學(xué)習(xí)模型和生化理論的比較。
(A)基于Yang和Zhang理論的高玻璃形成可能性的預(yù)測(cè)；
(B)基于有效堆積模型的玻璃形成可能性的預(yù)測(cè)；
(C)結(jié)合兩種生化理論的機(jī)器學(xué)習(xí)模型對(duì)玻璃形成可能性的預(yù)測(cè)。
圖4：新型高通量實(shí)驗(yàn)結(jié)果和第一代預(yù)測(cè)的比較。
(A)機(jī)器學(xué)習(xí)模型結(jié)合生化理論對(duì)濺射共沉積的玻璃形成可能性的預(yù)測(cè)；
(B)在高通量XRD實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的第一衍射峰的半高寬；
(C)基于非晶硅的XRD測(cè)量的第一衍射峰半高寬所得的玻璃形成閾值，對(duì)玻璃形成可能性的分布預(yù)測(cè)。
圖5：機(jī)器學(xué)習(xí)模型的更新一代。
(A)Co-V-Zr三元系的修正預(yù)測(cè)；
(B)三元系中未被發(fā)現(xiàn)的最大玻璃形成區(qū)域的預(yù)測(cè)；
(C)第一、第二和第三代模型的相對(duì)工作特征曲線比較，以及和所有現(xiàn)有的濺射共沉積合成數(shù)據(jù)的相互驗(yàn)證。
圖6：第一代和第二代預(yù)測(cè)結(jié)果和Co-V-Zr，Co-Fe-Zr，F(xiàn)e-Ti-Nb三元系的高通量實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比較。
(A1-A3)第一代機(jī)器學(xué)習(xí)模型的玻璃形成可能性預(yù)測(cè)；
(B1-B3)第二代機(jī)器學(xué)習(xí)模型的修正結(jié)果；
(C1-C3)高通量實(shí)驗(yàn)的XRD測(cè)量的第一衍射峰的半高寬；
(D1-D3)應(yīng)用C1-C3數(shù)據(jù)的非晶硅玻璃形成閾值的玻璃形成區(qū)域的實(shí)驗(yàn)分布。
【小結(jié)】
本文通過機(jī)器學(xué)習(xí)迭代和高通量實(shí)驗(yàn)的方法，研究人員可以快速發(fā)現(xiàn)三種新的玻璃形成體系，并具有定量準(zhǔn)確性，合成對(duì)制備方法敏感的材料，此種方法對(duì)其他材料和與合成路徑相關(guān)的材料性質(zhì)同樣有效，這對(duì)于用現(xiàn)有的物理化學(xué)理論來預(yù)測(cè)是相當(dāng)難的。
